Alykes ist erst vor kurzem zu einem Ferienort geworden, vorher war es sozusagen der Vorort des Dorfes Katastari und auch die Geschichte ist sehr eng miteinander verbunden von diesen beiden Orten. Katastari ist das zweite am dichtesten bevölkerte Dorf auf der Insel (nach der Hauptstadt Zakynthos) und ist die Hauptstadt von der örtlichen Regierung in der Gemeinde von Alykes.
In alten Zeiten sind die Bewohner von Alykes, welche sich direkt an der Küste befindet, etwa 2 km nordwestlich nach Katastari übersiedelt, da sie Angst davor hatten, von Piraten attackiert zu werden. Katastari hat eine gute geographische Lage, es befindet sich auf dem Vorgebirge des Berges Vrahionas, dieser Ort ist ein gutes Stück von der Küste entfernt und bietet somit viel Sicherheit um den Piratenüberfällen zu entfliehen. Deswegen blieb Alykes für viele Jahre unbewohnt.
Der Name Katastari bedeutet "niedrige Weizenfelder" und die Dorfbewohner nutzten das Land in Alykes für landwirtschaftliche Zwecke als sie noch nicht dort lebten. Nach dem 2. Weltkrieg war die griechische Regierung auf der Suche nach einem Ort für die Herstellung von Salz. Alykes wurde aufgrund seiner Fülle von flachem Land auserwählt und auch daher sein Name - Alykes bedeutet Salinen auf Griechisch. Die Salinen produzierten Salz bis in die späten 1970er Jahre, aber im Jahre 1980 wurde es geschlossen, da die griechische Regierung der Auffassung war, dass das Unternehmen nicht mehr rentabel sei. Heute bleiben die Salinen unberührt und sind ein Lebensraum für die die lokale Tier- und Pflanzenwelt.